Cosmogenic 14CO as tracer for atmospheric chemistry and transport

Patrick Jöckel1

Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematics
of the Rupertus Carola University of
Heidelberg, Germany for the degree of
Doctor of Natural Sciences
(Referees: Prof. Dr. Ulrich Platt2, Prof. Dr. Paul J. Crutzen1)

1Max Planck Institute for Chemistry, Atmospheric Chemistry Division, Mainz, Germany
2Institut für Umweltphysik, Universität Heidelberg, Germany

Summary. Advances in atmospheric chemistry research depend increasingly on the use of threedimensional (3-D) atmospheric transport and chemistry models. In this thesis the application of atmospheric 14CO measurements for evaluation of such models is systematically developed. Emphasis is on the simulated global distribution and seasonality of the hydroxyl radical (OH) and the stratosphere - troposphere exchange (STE). Modeling studies with two different 3-D models in various configurations are presented. One model is evaluated with standard methods, i.e., with simulations of SF6, CH3CCl3 and CFCl3. Next, uncertainties in the cosmogenic 14C source distribution and their implications for the 14CO application are studied. The influence of the variable solar activity on cosmogenic 14C production and atmospheric 14CO is investigated, as is the effect of solar proton event induced 14C production on atmospheric 14CO. Indications for this geophysical effect are derived from observations. Furthermore, a climatological zonally averaged seasonal cycle of 14CO at surface level is constructed from observations. Quantitative comparison with model simulations reveals important implications for the simulated STE and OH. This provides a possible explanation for the observed interhemispheric asymmetry of 14CO.


Cosmogenic 14CO as tracer for atmospheric chemistry and transport
(14CO als Indikator für atmosphärische Chemie- und Transportprozesse)

Patrick Jöckel1

INAUGURAL - DISSERTATION
zur
Erlangung der Doktorwürde
der Naturwissenschaftlichen - Mathematischen Gesamtfakultät
der
Ruprecht-Karls-Universit Heidelberg
(Gutachter: Prof. Dr. Ulrich Platt2, Prof. Dr. Paul J. Crutzen1)

1Max Planck Institut für Chemie, Chemie der Atmosphäre, Mainz
2Institut für Umweltphysik, Universität Heidelberg

Zusammenfassung. Fortschritte in der Atmosphärenchemieforschung hängen in zunehmendem Masse von der Anwendung dreidimensionaler (3-D) Atmosphärenchemiemodelle ab. In der vorliegenden Arbeit wird systematisch die Anwendung von atmosphärischen 14CO Messungen zur Evaluierung solcher Modelle entwickelt. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der simulierten globalen Hydroxylradikalverteilung (OH) und ihrer jahreszeitlichen Schwankung, sowie auf den Austauschprozessen zwischen Stratosphäre und Troposphäre. Modellstudien mit zwei unterschiedlichen 3-D-Modellen in verschiedenen Konfigurationen werden vorgestellt. Ein Modell wird mit Hilfe von Standardmethoden, die Simulationen von SF6, CH3CCl3 und CFCl3 umfassen, evaluiert. Dann werden Unsicherheiten bezüglich der kosmogenen 14C-Quellverteilung und die Auswirkungen auf die 14CO Anwendung studiert. Der Einfluss der variablen Sonnenaktivität auf die kosmogene 14C Produktion und auf 14CO in der Atmosphäre wird untersucht, ebenso wie der Effekt der 14C-Produktion, hervorgerufen durch Sonnenprotonenereignisse, auf 14CO in der Atmosphäre. Hinweise auf diesen geophysikalischen Effekt werden in Messdaten nachgewiesen. Weiterhin wird ein klimatologischer, zonal gemittelter 14CO Jahreszyklus an der Erdoberfläche aus Beobachtungsdaten abgeleitet. Der quantitative Vergleich mit Modellsimulationen führt zu wichtigen Folgerungen in Bezug auf den simulierten Stratosphären - Troposphären Austausch und OH. Daraus ergibt sich eine mögliche Erklärung für die beobachtete 14CO Asymmetrie zwischen beiden Hemisphären.


>>> ERRATUM<<<

Patrick Jöckel1

Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematics
of the Rupertus Carola University of
Heidelberg, Germany for the degree of
Doctor of Natural Sciences
(Referees: Prof. Dr. Ulrich Platt2, Prof. Dr. Paul J. Crutzen1)

1Max Planck Institute for Chemistry, Atmospheric Chemistry Division, Mainz, Germany
2Institut für Umweltphysik, Universität Heidelberg, Germany

Page 173, Figure 8.4:
The correct reference is "Lal [1988]" instead of "Lal and Castagnoli [1988]".

Page 190, Caption of Figure 9.1:
... The unit is 10-3 molec g-1 s-1 normalized to a global average production rate of 1 molec cm-2 s-1. ...

Page 214, Caption of Figure 9.15:
SPE induced 14CO production rate distribution in units of 10-3 molecules g-1 s-1 normalized to a global average production rate of 1 molec cm-2 s-1 in the model atmosphere. ...

Page 258, Table 11.2:
...
RITS93A ...
1993/04/01 1993/05/03
...


This page was last modified on 19 Feb 2010.

 
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